郭永懷攜全家回國后受到了黨和政府及科技界的熱烈歡迎，毛澤東主席親自接見他和家人，中國科學(xué)院則安排他和錢學(xué)森一起工作，任中國科學(xué)院剛組建的力學(xué)研究所副所長，和錢學(xué)森、錢偉長一起投身于力學(xué)研究所的科技領(lǐng)導(dǎo)工作。

1957年10月15日，中國與蘇聯(lián)簽訂了《國防新技術(shù)協(xié)定》，在協(xié)定中蘇聯(lián)明確承諾向中國提供原子彈數(shù)學(xué)模型和圖紙資料。

1958年，負(fù)責(zé)核武器研制的第二機(jī)械工業(yè)部（二機(jī)部）第九研究所（九所）在京正式成立。1964年2月，它發(fā)展成為負(fù)責(zé)核武器研制、生產(chǎn)整個過程的研究設(shè)計(jì)院——九院（中國工程物理研究院的前身），開始了“兩彈”研制工作。

1958年，郭永懷先生與錢學(xué)森先生等負(fù)責(zé)籌建中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)力學(xué)和力學(xué)工程系、化學(xué)物理系，并出任化學(xué)物理系首任系主任。

1959年6月，蘇聯(lián)方面突然致函中共中央，拒絕向中國提供原子彈的數(shù)學(xué)模型和技術(shù)資料。1960年7月，蘇聯(lián)政府又照會中國政府決定撤走在華的核工業(yè)系統(tǒng)的全部專家，隨后又停止供應(yīng)一切技術(shù)設(shè)備和資料。

蘇聯(lián)的單方面撕毀協(xié)定和合同，給剛剛起步的中國核工業(yè)帶來了意想不到的困難。郭永懷臨危受命，他與王淦昌、彭桓武形成了中國核武器研究最初的“三大支柱”。

郭永懷歷任九所副所長、九院副院長，負(fù)責(zé)力學(xué)和工程方面的領(lǐng)導(dǎo)工作。當(dāng)時，九院的首要任務(wù)就是在一無圖紙、二無資料的情況下，迅速掌握原子彈的構(gòu)造原理，開展原子彈的理論探索和研制工作。