唐代大書法家李邕所撰《大相國寺碑》碑文對該寺的由來作了很好的概括：指唐睿宗夢見佛像顯圣，于是為相國寺書寫匾額，相國寺的名稱采用了相王府的“相”字。唐代君主大多對于佛教均極崇奉，企圖利用它來達到統(tǒng)治的目的。相國寺當時所在地的汴州，素稱天下要沖，從隋代開通濟渠以來，更成為“水陸都會”。自經睿宗命名賜額，在歷代封建最高統(tǒng)治者大力提倡下，信仰佛教的人不斷地用人力、財力、物力布施捐助，因而使相國寺的規(guī)模變得日益宏偉壯麗。當時相國寺共計四百余間殿閣，成為汴州最大寺院。

李邕認為寺院景物齊備，融合中外建筑特色，好似人間天堂其所撰寫的《大相國寺碑》將寺內景物歸納為十絕，它們包括：唐中宗時僧人惠云在安業(yè)寺鑄造的光照天地的彌勒佛像、睿宗皇帝改建國寺為大相國寺時的御書牌額、民間工匠王溫重裝圣容所塑的金粉肉色像和門下的一對善神、佛殿內吳道子所畫的文殊維摩像、供奉李秀雕刻的九間佛殿，唐玄宗天寶四年745年，命令工匠修建的排云寶閣、石抱玉畫的護國除災患變相、唐玄宗時命令車道政到于闐國請來北方毗沙門天王圖像等。到唐代，大相國寺的盛名已是天下皆知了。

不僅如此，唐代相國寺也是中外文化交流的場所。日本真言宗密宗的開山祖弘法大師空海，與著名的留學生桔逸勢、學問僧最澄等，在唐德宗貞元二十年804年渡海來中國，曾寄居于相國寺內。他向中國高僧惠果學密法，回日本后成為東密的創(chuàng)始人。這時，大相國寺的名聲已經漂洋過海了。宋代相國寺是當時首都的最大佛教寺院，規(guī)模宏闊，僧侶眾多，外國僧侶遠來中國，君主常詔令以相國寺為招待的場所，因而宋代相國寺還是中外佛法交流的中心。