在約翰2世的兒子費(fèi)迪南和卡斯蒂爾（ [9]  Castilla）的女王伊莎貝爾的婚姻（1469)之后西班牙統(tǒng)一了，加泰羅尼亞在西班牙中的地位下降到第二位。雖然它保有了它的自治政府，但在17世紀(jì)之前和卡斯蒂爾的利害沖突，連同西班牙君主政體的聲望衰微一起，導(dǎo)致了加泰羅尼亞人的分離主義者運(yùn)動(dòng)的第一個(gè)高潮。1640年加泰羅尼亞厭惡了西班牙統(tǒng)治，聲稱自己處于法國的路易十四的保護(hù)之下，但是叛亂在1650年代內(nèi)被壓制（加泰羅尼亞大起義）。

在西班牙王位繼承戰(zhàn)中，加泰羅尼亞宣布它支持奧地利的查爾斯大公，抵抗法國波旁王朝的加入，但是在1714年它完全地被波旁王朝菲力浦五世的軍隊(duì)征服了，廢止了加泰羅尼亞人的憲法和自治。

加泰羅尼亞人的分離主義在19世紀(jì)中在給卡洛斯的支持中再度出現(xiàn)，為了喚醒民族意識(shí)，1850年起新聞媒體和劇院都開始使用加泰羅尼亞語。加泰羅尼亞的民族主義在1876年卡洛斯失敗后成為了支持加泰羅尼亞自治的更大力量。

到1913年時(shí)加泰羅尼亞贏得了一個(gè)較小的自治權(quán)，但是它在1925年被里維拉廢止了立法權(quán)，他攻擊了所有加泰羅尼亞人分離主義運(yùn)動(dòng)。里維拉的政策導(dǎo)致加泰羅尼亞的左派聯(lián)盟黨的形成（Esquerra Republicana）。Esquerra在1931年市政選舉中贏得了廣泛的勝利，而且兩天之后它的領(lǐng)袖宣布加泰羅尼亞獨(dú)立。

最終它和中央政府達(dá)成妥協(xié)，在1932年九月自治法令通過。加泰羅尼亞扮演了西班牙共和國時(shí)期和西班牙內(nèi)戰(zhàn)(1936–1939)時(shí)期的一個(gè)重要的角色。然而，1939年的國家主義者的勝利意味著自治者的失敗，而且弗朗西斯科·佛朗哥（Francisco Franco)政府采用了一個(gè)壓抑加泰羅尼亞人民族主義的暴政。