1948年11月，林海音在三十歲時回到臺灣。1953年受聘于《聯(lián)合報》副刊，擔任主編一職。任職期間（1953-1963），林海音以敏銳的文學觸感發(fā)掘了相當多的人才，且重視臺灣本土作家，如林懷民、黃春明、鄭清文、鐘理和等。

此外，還鼓勵日據(jù)時代停筆的老作家，例如楊逵、鐘肇政、文心、陳火泉、施翠峰等執(zhí)筆再寫，是推動臺灣文學的重要推手。

在此期間，林海音自己也出版了其第一本散文集《冬青樹》、第一部長篇小說《曉云》、自傳體小說《城南舊事》等作品。

1963年，林海音因故離開主編十年的《聯(lián)合報》副刊。

1964年，林海音受聘擔任臺灣省教育廳兒童讀物編輯小組第一任文學編輯，從此把筆頭拓展至兒童文學。同年其短篇小說集《綠藻與咸蛋》英文版出版。

1965年，林海音辭去兒童讀物編輯小組工作，出國訪問美、日。同年其第一本兒童讀物《金橋》出版。

1967年1月，林海音與幾位朋友合辦了一份文學雜志《純文學月刊》（1967-1972），擔任發(fā)行人及主編。編這份雜志時，她曾親筆發(fā)出了一百多封書信，向編報期間所擁有的基本作者邀稿，她的熱情和真誠感動了好多人，引來了很多投稿者與訂閱人，雜志也得到好評，產(chǎn)生了不少佳作。

1968年，林海音創(chuàng)立了純文學出版社（1968-1995），堪稱中國第一個文學專業(yè)出版社，出版了許多膾炙人口的好書，如彭歌譯的《改變歷史的書》，子敏的散文集《小太陽》、《和諧人生》，長篇小說《藍與黑》、《滾滾遼河》等都歷久不衰。