2006年~2007年間，三度與鈕承澤導(dǎo)演合作，并憑借鈕承澤導(dǎo)演的偽紀(jì)錄片電影《情非得已之生存之道》入圍2007年第44屆金馬獎最佳女配角（呼聲高，但因計票方式更改而失之交臂）。次年獲得第10屆臺北電影節(jié)最佳女演員獎。張鈞甯2007年曾撰寫時尚部落格，之后常受邀為時尚雜志撰寫專欄，為讀者分享極具個人特色的時尚品味和健康的時尚理念。在學(xué)業(yè)方面，雖然曾為拍戲休學(xué)2年，還一度想放棄學(xué)位，但最終在媽媽的勸說和支持下堅持完成學(xué)業(yè)。

為了專心完成畢業(yè)論文，張鈞甯在2009年演藝事業(yè)的高峰時期淡出娛樂圈長達(dá)一年，甚至曾辭演電視劇《痞子英雄》，最終交出了長達(dá)11余萬字的畢業(yè)論文，并在2010年5月份的口試中以90.5分的高分通過順利拿到中央大學(xué)產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟(jì)研究所法律組碩士學(xué)位。2008年6月參演電視劇《痞子英雄》，9月參演舞臺劇《向左走向右走》，10月參演電影《殺人犯》（2009年上映更名《罪與罰》）。2009年6月參演電影《獵艷》，12月參演電視劇《衣被天下》（2010年播出時更名《天涯織女》）。

2010年完成學(xué)業(yè)后，同時也結(jié)束了原來長達(dá)8年的經(jīng)紀(jì)合約，作為自由之身的張鈞甯全身心投入演藝事業(yè)，并將觸角伸向內(nèi)地，參與了多部合拍劇和地方衛(wèi)視自制劇。5月在電視劇《幸福最晴天》中飾演灰姑娘。11月參演電視劇《回家》（內(nèi)地片名《彼岸1945》）。2011年擔(dān)任國家地理頻道建國百年大賞"綻放真臺灣"系列紀(jì)錄節(jié)目導(dǎo)讀。4月參演電影《初到東京》，張鈞甯飾演的是翔一（中泉英雄飾）的華僑戀人奈菜子。6月參演電影《賽車傳奇》，7月參演電視劇《真心請按兩次鈴》，10月參演電視劇《童話二分之一》，張鈞甯在劇中同時飾演一對雙胞胎姐妹。