30-40年代，在中國最早進(jìn)行了原子多重激發(fā)態(tài)的研究，較早計(jì)算了氦原子雙激發(fā)能態(tài)；計(jì)算慢中子與原子碰撞的散射截面；提出原子碰撞的理論模型和計(jì)算方法；研究了氯化乙烯的同分異構(gòu)體的紅外光譜及分子對(duì)稱問題；討論了由分子或電子激發(fā)的分子振動(dòng)、分子振動(dòng)與轉(zhuǎn)動(dòng)的交互作用、分子簡(jiǎn)正振動(dòng)等問題。

吳大猷在原子和分子的一般理論方面做出了重大貢獻(xiàn)。他的兩項(xiàng)研究為后來的工作開辟了道路，一項(xiàng)是關(guān)于重原子f態(tài)的計(jì)算，另一項(xiàng)是閉殼層電子激發(fā)態(tài)的計(jì)算。

他認(rèn)為，鈾離子能級(jí)的相對(duì)位置應(yīng)該很類似于釙、釷和錒的相應(yīng)的離子能級(jí)。這就等于給出了錒、釷、釙和鈾四個(gè)重要元素最低態(tài)的電子組態(tài)的信息。他肯定，93號(hào)以后的元素必定以5f電子為最低態(tài)。

于是他預(yù)言，中性的93號(hào)原子的正常態(tài)至少包含一個(gè)5f電子，因而有可能存在一個(gè)類似于周期表中稀土族的元素系，從鈾開始的化學(xué)性質(zhì)類似的14個(gè)元素。

這就是說，吳大猷通過f態(tài)的計(jì)算，預(yù)言了鈾后元素的存在。他的這一工作為鈾后元素的發(fā)現(xiàn)和M．C．麥耶爾對(duì)同類問題的計(jì)算開了先河。

從1940年開始，鈾后元素分別以各種方式被發(fā)現(xiàn)。他的第二篇論文題為《兩個(gè)最低點(diǎn)的特征值問題和重原子f態(tài)的量子虧損》，討論了前人沒有討論的具有兩個(gè)不對(duì)稱的最小值位勢(shì)的量子力學(xué)問題。